Anwendungen der NRSE-Methode und aktuelle Forschungsgebiete

Die wichtigste Anwendung der NRSE-Spektroskopie ist die Messung der Linienbreite von niederenergetischen, dispersiven Anregungen in nicht-magnetischen und antiferromagnetischen Materialien. Bei Untersuchungen der Gitterdynamik erhält man Relaxationszeiten von Phononen in Abhängigkeit des Wellenvektors, die für ein mikroskopisches Verständnis von Wärmetransport in thermoelektrischen Verbindungen wichtig sind. Magnetische Modellsysteme können dazu beitragen, das Auftreten zeitlicher Dekoheränz jenseits von exponentiellen Zerfällen in stark korrelierten Materialien zu untersuchen. Neben inelastischen Anwendungen ist der NRSE-Aufbau auch optimal geneignet für Larmor-Diffraktion, eine hochauflösende elastische Streumethode für Einkristalle und Pulverproben, die auf Larmorpräzession des Neutronenspins beruht.

Aktuelle Forschungsgebiete

Die Forschung zu Thermoelektrika nutzt die NRSE-Methode, um Lebenszeiten von Phononen zu messen, insbesondere die der transversalen akustischen Moden, die hauptsächlich für den Wärmetransport verantwortlich sind. Langfristig ist das Ziel, die Ergebnisse von first principles Rechnungen für Grüneisen-Parameter mit experimentellen Daten abzugleichen. Die Methodik der NRSE wird außerdem weiterentwickelt, indem die Auflösungstheorie um solche Fälle erweitert wird, bei denen mehr als eine Anregungsmode innerhalb des Auflösungsellipsoids des Dreiachsenspektrometers liegt, oder wenn ungewöhnliche Linienformen vorliegen.

In thermoelektrischen Verbindungen ist eine niedrige Wärmeleitfähigkeit günstig für die Effizienz der Umwandlung von thermischer in elektrische Energie. Ein detailliertes Verständnis des Zusammenhangs zwischen Kristallstruktur und Phononendynamik auf der mikroskopischen Ebene ist essentiell, um neue Strategien zur Parameter-Optimierung von thermoelektrischen Materialien zu entwickeln, und damit letztendlich relevant für Anwendungen wie thermoelektrische Generatoren. Bisher beruhen Untersuchungen der Wärmeleitfähigkeit des Gitters in der Regel auf empirischen Modellen, deren Parameter an Experimente angepasst werden. Im Gegensatz dazu liefern unsere mikroskopischen Messungen einen direkten Zugang zu den Lebenszeiten der Phononen, indem sie von der hohen Auflösung der NRSE-Spektroskopie profitieren.

Der Fokus unserer aktuellen Forschung zu Phononen-Lebenszeiten liegt auf dem Perovskit-Modellsystem SrTiO3, dessen günstige thermoelektrischen Eigenschaften gut erforscht sind. SrTiO3 ist ein fast-ferroelektrisches Material mit einem Phasenübergang von einer kubischen Perovskit-Phase zu einer antiferrodistortiven tetragonalen Phase bei TC=105 K, mit einem hohen Gütefaktor S2σ, der das Potential der Verbindung für thermoelektrische Anwendungen verdeutlicht. SrTiO3 ist daher ein ideales Modellsystem, um den Zusammenhang von thermoelektrischen Eigenschaften und der Nähe zu einem strukturellen Phasenübergang sowie zur Ferroelektrizität zu untersuchen.

Im Rahmen der Methodenentwicklung werden neue Experimente angestrebt, die über die übliche Messung exponentiell gedämpfter Anregungen hinausgehen. Am Dreiachsenspektrometer TRISP, FRM II, MLZ, Garching, wurden Messungen durchgeführt, die von dem kürzlich entdeckten Phänomen motiviert waren, dass starke dynamische Korrelationen zu nicht-Lorentz-förmigen Linienverbreiterungen in magnetischen Anregungen führen können [1, 2]. Dabei wurden Ergebnisse von früheren Messungen an Flugzeit-Spektrometern bestätigt. Der direkte Zugang zur Dekohärenz als Funktion der Zeit ist ein besonderer Vorteil der NRSE-Methode, so dass NRSE-Spektroskopie die Ergebnisse aus konventioneller Neutronen-Spektroskopie, die als Funktion der Energie misst, ergänzt. Interessanterweise gilt die einfache lineare Beziehung zwischen Phasenverschiebung und mittlerer Energie der Anregung nicht mehr, wenn die Linienform asymmetrisch ist. Für die korrekte Beschreibung der Phasenverschiebung ist eine vollständige numerische Auswertung der Neutronenspin-Präzession nötig. Die nicht-lineare Abhängigkeit der Phasenverschiebung von der Spin-Echo-Zeit ist eine unmittelbare Folge der nicht-Lorentz-förmigen Linienform.

Die analytische Behandlung von Auflösungseffekten bei NRSE-TAS Experimenten ist eine wichtige Voraussetzung, um die gemessenen Linienbreiten von Phononen und Magnonen interpretieren zu können. Wir haben eine analytische Herangehensweise für die Auflösungsfunktion von NRSE-Spektroskopie entwickelt [3]. Die Auflösungs-Theorie von Dreiachsenspektrometern wurde um eine Phasen-Matrix erweitert, die die mittlere Larmor-Phase beschreibt, welche  Neutronen einer bestimmten Flugbahn durch Präzession in den effektiven Magnetfeldern entwickelt haben. Jedem Punkt im Wellenvektor-Energie-Raum, der innerhalb des Auflösungs-Ellipsoid des TAS-Instruments liegt, wird so ein Larmor-Präzessionswinkel zugeordnet, wobei auch Divergenz-Effekte berücksichtigt werden (s. Bild 1). Wenn man alle Larmor-Phasen addiert, gewichtet mit der entsprechenden Transmissionswahrscheinlichkeit, erhält man die Auflösungsfunktion für NRSE-TAS. Der Formalismus berücksichtigt auch Effekte, die durch wichtige Probeneigenschaften wie Mosaizität und Krümmung der Dispersionsoberfläche verursacht werden.

NRSE SrTiO3 Eq

Abb. 1a: Larmor-Phasediagramm, berechnet für transversale akustische Phononen in SrTiO3 mit Wellenvektor-Übertrag Q=(1 1 1) + (-ζ −ζ +ζ), ζ=0.05 r.l.u. Gezeigt ist die Larmor-Phasentopologie in der Energie-Wellenvektor-Ebene. Δω bezeichnet die Energiedifferenz zur nominellen Phononenenergie, Δqdie  Wellenvektordifferenz senkrecht zum Wellenvektor des Phonons. Die Dispersion (schwarze Linie) folgt im Wesentlichen der Krümmung der Linien konstanter Larmor-Phase (Farbskala) innerhalb des Auflösungs-Ellipsoids des Dreiachsenspektrometers (rote Linie).

NRSE SrTiO3 qq

Abb. 1b: Larmor-Phasediagramm, berechnet für transversale akustische Phononen in SrTiO3 mit Wellenvektor-Übertrag Q=(1 1 1) + (-ζ −ζ +ζ), ζ=0.05 r.l.u. Geizeigt ist die Larmor-Phasentopologie im zweidimensionalen Wellenvektor-Raum mit Achsen parallel und senkrecht (entlang der vertikalen z-Richtung) zum Wellenvektor des Phonons q. Im Gegensatz zur vernachlässigbaren Phasenvariations in q|| Richtung gibt es eine deutliche Larmor-Phasenvariation entlang qz, was zu einer Depolarisierung des Spin-Echo-Signals führt.


Literatur

[1] F. Groitl, T. Keller, K. Rolfs, D.A. Tennant, K. Habicht, Anomalous thermal decoherence in a quantum magnet measured with neutron spin-echo spectroscopy, Phys. Rev. B 93 (2016) 134404.

[2] B. Fauseweh, F. Groitl, T. Keller, K. Rolfs, D.A. Tennant, K. Habicht, G.S. Uhrig; Time-dependent correlations in quantum magnets at finite temperature, Phys. Rev. B Rapid Commun. 94 (2016) 180404(R).

[3] K. Habicht, T. Keller, R. Golub, The resolution function in neutron spin-echo spectroscopy with three-axis spectrometers, J. Appl. Cryst. 36 (2003) 1307-1318.