Präzise Grenzflächenchemie steigert Wirkungsgrad von Perowskit-Solarzellen

Im Rahmen einer internationalen Forschungskooperation wurde eine neue molekulare Strategie entwickelt, um eine der Grenzflächen in Perowskit-Solarzellen zu verbessern. Die daraus resultierenden Solarzellen erreichten in der n-i-p-Architektur einen Energieumwandlungswirkungsgrad von 26,19 % bei gleichzeitig hoher Betriebsstabilität unter längerer Bestrahlung und erhöhten Temperaturen. Die Ergebnisse wurden im „Journal of the American Chemical Society“ veröffentlicht.

Die Arbeit befasst sich mit einer Herausforderung in der Perowskit-Photovoltaik, die seit langem bekannt ist und darin besteht, dass Restmengen an Bleijodid (PbI₂) nach der Filmbildung an der Oberfläche des Perowskits verbleiben. Obwohl moderate Mengen an PbI₂ während der Kristallisation vorteilhaft sein können, kann eine inhomogene Verteilung an der endgültigen Grenzfläche lokale Schwankungen des Oberflächenpotenzials verursachen, das Einfangen von Ladungen begünstigen und die nichtstrahlende Rekombination verstärken. Nun hat eine internationale Zusammenarbeit einen neuen Ansatz zur Lösung dieses Problems entwickelt. Beteiligt waren mein eigenes Team, die „Robotized Optoelectronic Material and Photovoltaic Engineering Group“ am Helmholtz-Zentrum Berlin, sowie das Forschungsteam von Professor Letian Dou an der Purdue University und ein Team der Emory University. 

Wir haben eine neue Klasse molekularer Liganden entwickelt, die über zwei Verankerungsstellen selektiv mit restlichem PbI₂ interagieren. Im Gegensatz zu Molekülen, die über einen einzigen Wechselwirkungspunkt binden, führen diese neuen Moleküle dazu, dass das restliche PbI₂ stabilere und elektronisch günstigere PbI₆-Koordinationsstrukturen bildet, während der dreidimensionale Perowskit-Absorber erhalten bleibt. Das erfolgreichste Molekül, MeXT, erzeugte eine deutlich homogenere „elektronische Landschaft“ über die gesamte Perowskit-Oberfläche. Dies reduzierte die Unordnung an der Grenzfläche und nichtstrahlende Verluste und verbesserte den Transport der photogenerierten Ladungsträger in Richtung der Lochtransportschicht. Die leistungsstärkste Solarzelle erreichte einen Wirkungsgrad von 26,19 % bei einer Leerlaufspannung von 1,198 V, einem Füllfaktor von 83,2 % und einer Kurzschlussstromdichte von 26,28 mA cm⁻². Das Bauelement lieferte zudem einen stabilisierten Wirkungsgrad von 25,65 %. Unter kombinierter Licht- und thermischer Belastung bei 75 °C behielten die behandelten Bauelemente nach 1000 Stunden mehr als 80 % ihres ursprünglichen Wirkungsgrads bei.

Einblicke in den Ladungstransport

Ein zentraler Beitrag meines Teams am HZB waren transiente und räumlich aufgelöste Oberflächen-Photospannungsmessungen. Diese Messungen lieferten Informationen darüber, wie die molekulare Behandlung die Ladungstrennung und -extraktion an der Grenzfläche verändert: Sie passivierte nicht einfach nur Defekte, sondern veränderte die Ladungsselektivität an der Grenzfläche selbst. Während unzureichend behandelte Oberflächen Anzeichen für Elektronenakkumulation und -einfang zeigten, unterdrückte die optimierte Behandlung diese Verlustwege und förderte die Lochakkumulation und -extraktion in Richtung der Lochtransportschicht. Messungen an vollständigen Stapeln aus Perowskit-, Ligand- und Lochtransportschicht zeigten bei der besten Behandlung eine schnellere und stärkere positive Photospannungsreaktion, was mit einer verbesserten Lochextraktion und einer verringerten Rekombination an der Grenzfläche übereinstimmt.

Die Oberflächen-Photospannung ermöglichte uns, Erkenntnisse zu gewinnen, die herkömmliche Wirkungsgradmessungen allein nicht offenbaren können. Wir konnten unterscheiden, wie verschiedene molekulare Behandlungen die Ladungsselektivität, die Defektaktivität und die Extraktionsdynamik verändern. Damit konnten wir nicht nur festzustellen, ob eine Behandlung funktioniert, sondern auch, warum sie funktioniert und wo das Optimum für das gesamte Bauelement liegt.

Eine Stärke der Studie liegt in der Kombination aus molekularem Design, Spektroskopie, räumlicher Kartierung, theoretischer Modellierung und umfassender Bauelemententwicklung. Das chemische Design und die photovoltaische Entwicklung wurden in enger Zusammenarbeit mit der Gruppe von Professor Letian Dou durchgeführt, das Team von Professor Brett M. Savoie lieferte theoretische Beiträge. Gemeinsam haben wir ein umfassendes Design für die Schaffung elektronisch homogener Grenzflächen durch selektive chemische Koordination anstelle unspezifischer Oberflächenbehandlung etabliert.

Diese Arbeit weist zudem auf die nächste Stufe der Photovoltaikforschung am HZB hin: die autonome Material- und Bauelementoptimierung. In den kommenden drei Monaten wird bei HySPRINT eine neue, vollständig robotergesteuerte Anlage zur Herstellung, Charakterisierung und Optimierung von Solarzellen installiert. Die Plattform wird die automatisierte Bauelementfertigung mit schneller optoelektronischer Charakterisierung und datengesteuerter Optimierung kombinieren. Ziel ist es, die experimentelle Optimierung um etwa den Faktor zehn zu beschleunigen und gleichzeitig tiefere physikalische Einblicke in die Zusammenhänge zwischen Verarbeitung, Grenzflächeneigenschaften und dem endgültigen Wirkungsgrad zu gewinnen.

Der nächste Schritt besteht darin, diese Art des grundlegenden Grenzflächenverständnisses direkt mit autonomem Experimentieren zu verknüpfen. Anstatt Materialien in langen, sequenziellen Optimierungskampagnen zu testen, werden Robotersysteme Bauelemente herstellen, die relevanten physikalischen Parameter messen und anhand der Ergebnisse entscheiden, welches Experiment als Nächstes durchgeführt werden soll. Zusammen mit meinem Team am HZB bereiten wir uns darauf vor, im September und Oktober 2026 die ersten Fotos und Videos aus dem neuen Roboterlabor zu veröffentlichen – dies markiert den Beginn einer neuen Phase in der automatisierten Erforschung und Optimierung von photovoltaischen Materialien und Grenzflächen.