Mageed-Abdel, A. M.; Klyushin, A.; Rezvani, A.; Knop-Gericke, A.; Schlögl, R.; Behm, R. J.: Ladungszustand von Au-Nanopartikeln während der Methanolsynthese aus CO2/H2 an Au/ZnO-Katalysatoren: Einsichten aus Operando IR-Spektroskopie und In-situ XPS- und XAS-Messungen. Angewandte Chemie 131 (2019), p. 10431-10436
10.1002/ange.201900150
Abstract:
Die elektronischen und strukturellen Eigenschaften von Au/ZnO-Katalysatoren und deren Zusammenhang mit der Aktivität für die Methanolbildung unter realistischen und idealisierten Reaktionsbedingungen wurden mittels kinetischer und zeitaufgelöster operando bzw. in-situ spektroskopischer Messungen untersucht. Während der Reaktion unter realistischen Bedingungen durchgeführte operando IR-Spektroskopie (DRIFTS) Messungen an adsorbiertem CO belegen, dass zu Beginn der Reaktion negativ geladene Au-Nanopartikel/Au-Adsorptionsplätze gebildet werden. In-situ Messungen mittels Röntgenphotoelektronen-Spektroskopie (NAP-XPS) und Nahkanten-Röntgenabsorptions-Spektroskopie (XANES) zeigen, dass dies mit der Bildung von O-Leerstellen und einer erheblichen Zunahme der Methanolbildungsrate einhergeht. Konsequenzen dieser Ergebnisse für den Reaktionsablauf werden diskutiert und mit früheren Befunden an Cu/ZnO- und Au/ZnO-Katalysatoren verglichen.