Blackbox-Verfahren für superschnelle Ergebnisse

Die elektronische Struktur komplexer Moleküle kann aus RIXS-Daten an BESSY II errechnet werden.

Die elektronische Struktur komplexer Moleküle kann aus RIXS-Daten an BESSY II errechnet werden. © Martin Künsting /HZB

Die elektronische Struktur von komplexen Molekülen und ihre chemische Reaktivität können mit Hilfe der Methode der resonanten inelastischen Röntgenstreuung (RIXS) an BESSY II untersucht werden. Allerdings erfordert die Auswertung von RIXS-Daten bisher sehr lange Rechenzeiten. Ein Team an BESSY II hat nun ein neues Simulationsverfahren entwickelt, das diese Auswertung stark beschleunigt. Die Ergebnisse können sogar während des Experiments berechnet werden. Messgäste können das Verfahren wie eine Blackbox nutzen.

Moleküle aus vielen Atomen sind komplexe Gebilde. Die Außenelektronen verteilen sich auf die unterschiedlichen Orbitale, und deren Gestalt entscheidet über das chemische Verhalten und die Reaktivität des Moleküls. Experimentell lassen sich Konfiguration und Besetzung dieser Orbitale durchaus ermitteln. An Synchrotronquellen mit hochbrillanter Röntgenstrahlung wie BESSY II steht dafür eine Methode zur Verfügung: Die resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS). Um von den Messdaten jedoch zu Aussagen über die Orbitale zu kommen, sind aufwändige quantenchemische Simulationen notwendig, typische Rechenzeiten für größere Moleküle dauern selbst an Großrechnern Wochen.  

„Bisher fanden diese Berechnungen meist im Anschluss an die Messungen statt“, erklärt der theoretische Chemiker Dr. Vinicius Vaz da Cruz, Postdoc im Team von Prof. Dr. Alexander Föhlisch. Gemeinsam mit dem RIXS-Experten Dr. Sebastian Eckert, ebenfalls Postdoc in Föhlischs Team, haben sie nun ein raffiniertes neues Verfahren entwickelt, das die Auswertung um ein Vielfaches beschleunigt.

Auswertung binnen Minuten

„Mit unserer Methode dauert es ein paar Minuten und wir brauchen dafür keinen Großrechner, es funktioniert auf dem Desktoprechner“, sagt Eckert. Die HZB-Wissenschaftler haben das Verfahren an dem Molekül 2-Thiopyridon, getestet, einem Modellmolekül für Protonentransfer-Prozesse, die in lebenden Zellen und Organismen eine entscheidende Rolle spielen. Die Ergebnisse sind trotz der kurzen Rechenzeit präzise und zielführend.

Simulationen während der Messung möglich

„Dies ist ein gewaltiger Fortschritt“, betont Föhlisch. „So können wir vorab bereits viele Optionen durchspielen und das Molekül sozusagen kennenlernen. Außerdem ist es mit diesem Verfahren auch möglich, weitaus komplexere Moleküle zu simulieren und die experimentell gewonnenen Daten sinnvoll zu interpretieren.“  Experimentalphysiker Eckert fügt an:„ Auch während der Messung können wir jetzt die Simulationen mitlaufen lassen und gleich sehen, wo es eventuell besonders spannend ist, experimentell genauer hinzuschauen.“

Das Verfahren stellt eine Erweiterung der weit verbreiteten, höchst effizienten Methode der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie dar, welche um ein Vielfaches schneller Ergebnisse liefert, als konventionelle Methoden zur Simulation von RIXS Spektren. „Dies lässt uns die Methode weitestgehend automatisieren“, sagt Vaz da Cruz: „Für den Nutzer lässt sich das Verfahren wie eine Blackbox benutzen.“

 

arö


Das könnte Sie auch interessieren

  • BESSY II: Wie das gepulste Laden die Lebensdauer von Batterien verlängert
    Science Highlight
    08.04.2024
    BESSY II: Wie das gepulste Laden die Lebensdauer von Batterien verlängert
    Ein verbessertes Ladeprotokoll könnte die Lebensdauer von Lithium-Ionen-Batterien deutlich verlängern. Das Laden mit hochfrequentem gepulstem Strom verringert Alterungseffekte. Dies zeigte ein internationales Team unter der Leitung von Philipp Adelhelm (HZB und Humboldt-Universität) in Zusammenarbeit mit der Technischen Universität Berlin und der Aalborg University in Dänemark. Besonders aufschlussreich waren Experimente an der Röntgenquelle BESSY II.
  • Brennstoffzellen: Oxidationsprozesse von Phosphorsäure aufgeklärt
    Science Highlight
    03.04.2024
    Brennstoffzellen: Oxidationsprozesse von Phosphorsäure aufgeklärt
    Die Wechselwirkungen zwischen Phosporsäure und dem Platin-Katalysator in Hochtemperatur-PEM-Brennstoffzellen sind komplexer als bisher angenommen. Röntgen-Experimente an BESSY II in einem mittleren Energiebereich (tender x-rays) haben die vielfältigen Oxidationsprozesse an der Platin-Elektrolyt-Grenzfläche entschlüsselt. Die Ergebnisse zeigen auch, dass die Feuchtigkeit in der Brennstoffzelle diese Prozesse beeinflusst, so dass sich hier Möglichkeiten bieten, um Lebensdauer und Wirkungsgrad von Brennstoffzellen zu erhöhen. 
  • Befruchtung unter dem Röntgenstrahl
    Science Highlight
    19.03.2024
    Befruchtung unter dem Röntgenstrahl
    Nachdem die Eizelle von einem Spermium befruchtet wurde, zieht sich die Eihülle zusammen und schützt den Embryo, indem sie mechanisch das Eindringen weiterer Spermien verhindert. Diesen neuen Einblick hat nun ein Team des Karolinska Instituts u.a. durch Messungen an den Röntgenlichtquellen BESSY II, DLS und ESRF gewonnen.